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增強含氧自由基的產生和NO去除選擇性的超穩定Bi4O5Br2

發布時間:2022-11-19      點擊次數:308

1.文章信息

標題:Ultra-stable Bi4O5Br2/Bi2S3 n-p heterojunctions induced simultaneous generation of radicals ·OH and ·O2− and NO conversion to nitrate/nitrite species with high selectivity under visible light

頁碼:Chemical Engineering Journal, 2022: 127443.

2. 文章鏈接

專用鏈接:

https://www.sciencedirect。。com/science/article/pii/S1385894720335671

3.期刊信息

期刊名:Chemical Engineering Journal

ISSN:1385-8947

影響因子:16.744

分區信息:中科院一區Top; JCR分區(Q1)

涉及研究方向:工程技術: 化工;環境

4. 作者信息:上海理工大學常飛(第一作者,第一通訊作者),胡學鋒(第二通訊作者)

5. 光源型號:北京中教金源(CEL-LAX500, Aulight, Beijing)(500 W氙燈)、全光譜光功率計(CEL-NP2000-2, Aulight)

 

 

 

 

文章簡介:

隨著工業化的蓬勃發展,大氣環境中NOx的迅速增加引起了世界各國科研人員的密切關注和憂慮,“NOx”包括多種化合物,一般指NO和NO2的混合物,它們是氮氧化物家族中常見的污染氣體分子。


人們普遍認為,燃煤燃燒和汽車尾氣排放的大量NOx已造成直接和嚴重的環境問題,如光化學煙霧、酸雨和臭氧消耗,以及人類的健康問題。因此,氮氧化物濃度已成為評價空氣質量水平的重要指標之一。盡管各種傳統處理方法(如物理吸附、生物過濾和熱催化)已用于NOx排放控制和去除,但有效去除低濃度如ppb水平的NOx仍存在巨大挑戰性,需要進行深入和系統的研究。


近年來,半導體光催化作為一種綠色可持續的空氣污染治理技術,因其操作簡易、性能突出、反應條件溫和且不用外加氧化劑等特點而備受關注。光催化氧化去除低濃度NO被認為是大氣環境治理的一種有效措施。然而,NO的光催化氧化不可避免地生成比毒性更強的中間體NO2,NO2產生量太多則會抵消NO去除的總體去除效率。


為盡量避免這種情況,可對光催化體系進行設計與改進以限制有毒NO2的形成和排放。已有不少光催化體系的改性方法報道,如貴金屬沉積、缺陷工程、堿金屬摻雜以及半導體/半導體復合等,但避免有毒副產物NO2的形成和排放的光催化系統的設計仍然是NO去除方面的一個巨大挑戰。為了解決這個問題,本研究通過一種簡易的陰離子交換途徑構筑了Bi4O5Br2/Bi2S3復合材料,即在室溫下將純Bi4O5Br2(BB)在二硫化碳中直接分散硫化。分析表征結果證實原位形成的Bi2S3(BS)與BB緊密結合形成了n-p異質結構。


可見光下與BB相比,盡管n-p異質復合材料BB-BS的光催化去除NO的效果幾乎相同,但其NOx去除和NO2−/NO3−生成選擇性明顯升高。其中最佳復合樣品BB-BS60對NOx的去除率是BB的1.5倍,但NO2−/NO3−生成選擇性能從BB的從60%提升到BB-BS60的90%,這也說明NO2的形成被顯著抑制。其中NO2−/NO3−的生成可以通過FT-IR光譜和XPS分析證實。本文系統地討論了光催化性能和NO2−/NO3−生成選擇性的變化,主要歸因于體系通過Z-scheme的n-p異質結構能顯著促進可見光吸收增強以及界面載流子的分離和活性氧化自由基·OH和·O2−的生成。


這些結構超穩定的復合材料可以連續使用五次,不需要表面清潔也能很好保持光催化性能。這項工作有助于在鉍系材料表面簡易引入窄帶隙半導體如硫化鉍形成異質復合體系,顯著改善NOx的去除以及有效避免毒性中間產物NO2的形成或排放。

 

 

 

 

SEM 圖:BB(a), BB-BS20(b), BB-BS60(c), BB-BS100(d); BB-BS60 SEM(e)和元素分布Bi(f), O(g), Br(h), S(i)

 

趨勢變化:NO轉化(a), NOx轉化(b), NO2生成(c), 15分鐘時NO, NOx及選擇性變化 (d)

 

樣品BB-BS60 反應前和5次反應后的FT-IR變化(a), 樣品NOx BB-BS60吸附NO2/NO3 離子,5次反應及持續反應200分鐘后的XPS變化(b)

 

可見光下Z-scheme n-p異質復合體系界面載流子的遷移和反應機理

 

 

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